Бондаренко, Борис ІвановичСімейко, Костянтин Віталійович2021-03-182021-03-182021Сімейко К. В. Науково-технологічні основи високотемпературних процесів у електротермічному псевдозрідженому шарі : дисертація на здобуття наукового ступеня доктора технічних наук : 05.17.08 – процеси та обладнання хімічної технології / Костянтин Віталійович Сімейко ; Інститут газу Національної академії наук України. – Київ, 2021. – 391 с. – Бібліографія: с. 325–365 (333 назви).https://ena.lpnu.ua/handle/ntb/56157Дисертація спрямована на вирішення важливої науково-технічної проблеми розвитку науково-технологічних основ високотемпературних (600 –3000 °С) хімічних процесів у електротермічному псевдозрідженому шарі (ЕТПШ) з одержанням чистого графіту, високотемпературного воденьвмісного газу, піровуглецевого покриття, пірографіту та чистого карбіду кремнію. Поставлені задачі вирішені шляхом теоретичних та експериментальних методів вивчення високотемпературних процесів у ЕТПШ. Для аналізу ефективності теплових процесів і режимів роботи використовуються термодинамічні методи, методи теорії тепло- та масообміну, методи теорії подібності. Серед вагомих наукових результатів можна виділити: теоретично та експериментально доведена можливість високотемпературного очищення природного графіту Заваліївського родовища у ЕТПШ; на основі термодинамічних розрахунків визначені основні теплотехнічні характеристики високотемпературних процесів, які доцільно проводити у ЕТПШ; на основі термодинамічних та теплотехнічних розрахунків встановлені основні параметри, необхідні для створення та конструювання нового обладнання з ЕТПШ; створено парк експериментального обладнання з ЕТПШ з різними характеристиками та способом нагрівання для дослідження високотемпературних термохімічних процесів; на основі експериментальних даних та з застосуванням сучасного мікроскопічного обладнання визначена залежність між структурою піровуглецю та теплотехнічними параметрами процесу піролізу вуглеводневих газів; розроблено методику визначення густини піровуглецевого покриття на дисперсному матеріалі; проведенням серії експериментів на різних установках з ЕТПШ визначено оптимальну температуру (1500 °С) та конструкцію реактору з ЕТПШ для виходу 98 % об. водню під час реакції піролізу метану; удосконалено конструкцію реактора з ЕТПШ для обробки діелектричного матеріалу шляхом застосування комбінованого способу нагрівання; вперше експериментально досягнута температура ЕТПШ 3070 °С; вперше експериментально доведено утворення карбіду кремнію з капсульованого піровуглецем кварцового піску при високотемпературній обробці у реакторі з ЕТПШ; експериментально доведена принципова можливість нанесення піровуглецевого покриття у ЕТПШ на моделі мікротвелу, які за своїми фізико-хімічними властивостями наближені до дисперсного ядерного палива (Dy2O3, Gd2O3, Sm2O3); удосконалено методику розрахунку теплового балансу для проведення термохімічних процесів у типовому реакторі з ЕТПШ, під час проведення експериментальних досліджень підтверджено адекватність даної методики; при випробуваннях дослідних зразків пресованих прокладок з терморозширеного графіту (в основу якого закладений графіт очищений у ЕТПШ) було визначено, що їх механічна міцність відповідає показникам раніш використовуваних прокладок фірми «Гідропресс» (РФ). Результати досліджень відкривають перспективи для створення енергоефективної та екологічно чистої технології очищення природного та штучного графіту; можуть бути використані при створенні виробництва водню як для хімічної промисловості, так і для металургії (високотемпературний водневмісний газ); відкривають перспективу створення енергоефективної технології одержання високочистого дрібнодисперсного карбіду кремнію. Одержані експериментальні дані щодо залежності структури піровуглецевого покриття від теплофізичних параметрів процесу та проведені дослідження його матеріалознавчих характеристик, які відкривають широку перспективу застосування одержаних піровуглецевих покриттів у хімічній технлології, енергетиці та різних високотехнологічних галузях. Одержані результати з нанесення піровуглецевого покриття на дисперсні матеріали з високою густиною мають перспективу застосування у спецметалургії. Результати досліджень з виготовлення ущільнюючих прокладок з ТРГ передані ВП «Атоменергомаш» ДП НАЕК «Енергоатом» для створення виробничої дільниці. Повне освоєння всього циклу виробництва ущільнень з ТРГ дозволить ліквідувати імпортозалежність країни в цій сфері та підвищити безпеку експлуатації вітчизняних АЕС. The dissertation is aimed at solving an important scientific and technical problem of development of scientific and technological bases of high – temperature (600… 3000 ° C) chemical processes in an electrothermal fluidized bed (ETFB). These processes include the production of pure graphite, a high-temperature hydrogencontaining gas, pyrocarbon coating, pyrographite, and pure silicon carbide. These problems are solved by theoretical and experimental methods of studying high-temperature processes in the ETFB. To analyze the efficiency of thermal processes and modes of operation, thermodynamic methods, methods of heat and mass transfer theory, methods of similarity theory are used. The important scientific results are: on the basis of thermodynamic calculations the basic thermotechnical characteristics of high-temperature processes which it is expedient to carry out in the ETFB are defined; on the basis of thermodynamic and thermotechnical calculations the basic parameters necessary for creation and design of the new equipment from ETFB are established; the possibility of high-temperature purification of natural graphite of the «Zavaliyevskoye deposit» in the ETFB is theoretically and experimentally proven; a park of experimental equipment with ETFB with different characteristics and method of heating for the study of high-temperature thermochemical processes is created; on the basis of experimental data and with the use of modern microscopic equipment the dependence between the structure of pyrocarbon and thermal parameters of the process of pyrolysis of hydrocarbon gases is proposed; a method for determining the density of the pyrocarbon coating on the dispersed material is developed; conducting a series of experiments on different installations with ETFB the optimal temperature (1500 °C) and the design of the reactor with ETFB for the yield of 98 % vol. hydrogen during the methane pyrolysis reaction are determined; the design of the reactor with ETFB for processing dielectric material by using a combined method of heating is improved; for the first time the temperature of ETFB 3070 °C is experimentally reached; for the first time the formation of silicon carbide from enriched pyrocarbon quartz sand during hightemperature treatment in a reactor with ETFB is experimentally proved; the fundamental possibility of applying a pyrocarbon coating in ETFB on the model of microspherical nuclear fuel, which in their physicochemical properties are close to dispersed nuclear fuel (Dy2O3, Gd2O3, Sm2O3) is experimentally proved; the method of calculating the heat balance for thermochemical processes in a typical reactor with ETFB is improved, during the experimental studies the adequacy of this technique was confirmed; When testing prototypes of extruded gaskets made of thermally expanded graphite (based on graphite purified in ETFB), it was determined that their mechanical strength corresponds to the previously used gaskets of the company "Hydropress" (RF). The research results open up prospects for the creation of energy-efficient and environmentally friendly technology for cleaning natural and artificial graphite; can be used in the creation of hydrogen production for both the chemical industry and metallurgy (high-temperature hydrogen-containing gas); open the prospect of creating an energy-efficient technology for obtaining high-purity fine silicon carbide. The obtained experimental dependences of the structure of pyrocarbon coating on the thermal parameters of the process and the study of its material characteristics open a wide prospect of application of the obtained pyrocarbon coatings in chemical technology, energy, and various high-tech industries. The obtained results on the application of pyrocarbon coating on dispersed materials with high density have the prospect of application in special metallurgy. The results of research on the manufacture of sealing gaskets from thermally expanded graphite were transferred to the Separate subdivision "Atomenergomash" of the State Enterprise "National Energy Company "Energoatom" for the creation of a production site. Full development of the entire cycle of production of thermally expanded graphite seals will eliminate the country's import dependence in this area and increase the safety of domestic nuclear power plants. Die Dissertation ist auf die Lösung des wichtigen issenschaftstechnischen Problems der Ausarbeitung der wissenschaftstechnologischen Grundlagen von Hochtemperaturprozessen (600 – 3000 °C) in der elektrothermischen Wirbelschicht (ETWS) mit Erzeugung des Reingraphits, des wasserstoffhaltigen Hochtemperaturgases, der pyrolytischen Kohlenstoffschicht, des pyrolytischen Graphits und des reinen Siliziumcarbids gerichtet. Die gestellten Aufgaben wurden durch theoretische und experimentale Verfahren zur Untersuchung der Hochtemperaturprozesse in der ETWS gelöst. Zur Analyse der Effektivität von Wärmeprozessen und Betriebsweisen werden die thermodynamischen Verfahren, Verfahren der Theorie des Wärme- und Massenaustausches, Verfahren der Ähnlichkeitstheorie verwendet. Unter den wichtigen wissenschaftlichen Ergebnissen ist es hervorzuheben: es wurde eine Möglichkeit der Hochtemperaturreinigung des Naturgraphits der Lagerstätte Zavaliye in der ETWS theoretische und experimental nachgewiesen; aufgrund der thermodynamischen Berechnungen sind wärmetechnische Haupteigenschaften der Hochtemperaturprozesse bestimmt, die zweckmäßig ist in der ETWS durchzuführen; aufgrund der thermodynamischen und wärmetechnischen Berechnungen wurden Grundparameter festgestellt, die zur Ausarbeitung und Konstruierung neuer Ausrüstung mit der ETWS notwendig sind; es wurde den Park der experimentalen Ausrüstung zur Untersuchung der thermochemischen Hochtemperaturprozesse aufgrund der experimentalen Daten geschaffen und unter Verwendung der modernen mikroskopischen Ausrüstung wurde die Abhängigkeit zwischen der Struktur des pyrolytischen Kohlenstoffs und den wärmetechnischen Parametern des Pyrolyseprozesses von Kohlenwasserstoffgasen bestimmt; es wurde das Verfahren zur Bestimmung der Dichte der pyrolytischen Kohlenstoffschicht auf einem Dispersionsstoff ausarbeitet; durch die Serie der Experimente auf verschiedenen technologischen Anlagen mit der ETWS wurden die optimale Temperatur (1500 °C) und der Aufbau des Reaktors mit der ETWS zur Erzeugung des 98 %-reinen Wasserstoff bei der Pyrolyse des Methans bestimmt; es wurde der Aufbau des Reaktors mit der ETWS zur Bearbeitung eines dielektrischen Stoffs durch Verwendung des kombinierten Erwärmungsverfahrens verbessert; zum ersten Mal wurde die Temperatur der ETWS 3070 °C erreicht; zum ersten Mal wurde die Bildung des Siliziumcarbids aus dem verkapselten mit dem pyrolytischen Kohlenstoff Quarzsands bei der Hochtemperaturbearbeitung im Reaktor mit der ETWS experimental nachgewiesen; es wurde eine prinzipielle Möglichkeit des Auftragens der pyrolytischen Kohlenstoffs in der ETWS auf Modelle des Mikrowärmeentwicklungselements, die nach ihren physikalisch-chemischen Eigenschaften einem Dispersionskernbrennstoff (Dy2O3, Cd2O3, Sm2O3) ähnlich sind, experimental nachgewiesen; es wurde die Methodik der Berechnung der Wärmebilanz zur Durchführung von thermochemischen Prozessen im Wärmereaktor mit der ETWS verbessert, die Angemessenheit dieser Methodik wurde während der experimentalen Untersuchungen bestätigt; beim Test der Versuchmuster der gepressten Dichtungen aus dem thermoerweiterten Graphits (erzeugt aus dem gereinigten in der ETWS Graphit) wurde es festegestellt, dass ihre mechanische Festigkeit den Kennziffern der früher verwendeten Dichtungen der Firma „Hydropress― (RF) entspricht. Die Ergebnisse der Untersuchungen eröffnen Perspektiven zum Schaffen der energieeffektiven Technologie der Reinigung des Natur- und Kunstgraphits; sie können bei der Bildung der Wasserstofferzeugung wie für die Chemieindustrie, als auch für die Metallurgie (das wasserstoffhaltige Hochtemperaturgas) verwendet werden; sie eröffnen auch die Perspektive einer Bildung der energieeffektiven Technologie der Erzeugung des hochreinen Kleindispersionssiliziumcarbids. Die erhaltenen experimentalen Daten in Bezug auf die Abhängigkeit der der Struktur des pyrolytischen Kohlenstoffs von den wärmephysikalischen Prozessparametern und die durchgeführten Untersuchungen dessen Eigenschaften aus dem Gesichtspunkt der Werkstoffkunde, die eine breite Perspektive zur Verwendung der erhaltenen pyropytischen Kohlenstoffschichten in der chemischen Technologie, Energetik und anderen hochtechnologischen Zweigen eröffnen. Die erhaltenen Ergebnisse nach dem Auftragen einer pyrolytischen Schicht auf Dispersionsstoffe mit hoher Dichte haben eine Verwendungsperspektive in der Metallurgie. Die Ergebnissen der Untersuchungen zur Herstellung von Dichtungen aus dem TEG wurden dem BU „Atomenergomash―des SU NAEG „Energoatom― zur Bildung einer Produktionsabschnitts übergeben. Eine vollständige Nutzbarmachung des gesamten Herstellungszyklus von Dichtungen aus dem TEG wird ermöglichen die Importanhängigkeit des Landes in diesem Bereich zu liquidieren und die Betriebssicherheit der einheimischen KKW zu erhöhen.ukелектротермічний псевдозріджений шарвисокотемпературні процеситермохімічні технологіївуглеводневі газиводеньпіровуглецьграфіттермодинамічні розрахункикарбід кремніюмікротвелкарбід урануенергоефективністьelectrothermal fluidized bedhigh-temperature processesthermochemical technologieshydrocarbon gaseshydrogenpyrocarbongraphitethermodynamic calculationssilicon carbidemicroswitched nuclear fueluranium carbideenergy efficiencyelektrothermische WirbelschichtHochtemperaturprozessethermochemische Technologienwasserstoffhaltige GaseWasserstoffpyrolytischer KohlenstoffGraphitthermodynamische BerechnungenSiliziumcarbidMikrowärmeentwicklungselementUrancarbidenergetische EffektivitätDissertation391621.365; 66.096.5; 661.666; 661.961; 661.665.12