Математичні моделі каталітичних процесів на металевих поверхнях

Abstract

Dissertation is dedicated to development of mathematical models of catalytic processes over metal surfaces, particularly in oxidation of CO and synthesis of ammonia. The existing mathematical models of catalytic processes on metal surfaces were considered and their importance for modern nanotechnologies was mentioned. Based on theoretic description of reaction-diffusion phenomenon there are offered mathematical models and their simplifications for numerical modelling of the processes taking place on catalyst surface in corresponding reactions. The connection between theoretically grounded models and known phenomenological and semi-phenomenological models was shown. A criterion for optimality of the process was offered. Based on developed mathematical models the effect of step formation of reaction transitional products taking place in reactions similar to ammonia synthesis there was shown. Algorithms and programs for the fast modelling of the processes of catalytic synthesis on metal surfaces were developed. There were offered a number of improvements for known algorithms, particularly for the algorithm of modelling based on Monte Carlo method. Important advantage of the offered mathematical models and algorithms is the rapidity, qualitative and quantitative agreement of the obtained results with results of experimental investigations. Диссертационная работа посвящена вопросам разработки математических моделей каталитических процессов на поверхностях металлов, в частности в реакциях окисления угарного газа и синтеза аммиака. Проанализированы существующие математические модели каталитических процессов на поверхности металла и отмечена их актуальность в современных нанотехнологических процессах. Предложены на основе теоретического описания реакционно-диффузионных явлений математические модели для численного моделирования процессов, которые протекают на поверхности катализатора в ходе соответствующих реакций, а также их соответствующие упрощения. Показана связь теоретически обоснованных моделей с известными феноменологическими та полуфеноменологическими моделями окисления угарного газа, в частности предложен критерий оптимальности процесса. На основе разработанных моделей показан эффект поэтапного формирования промежуточных продуктов, имеющих место в многошаговых каталитических процессах, таких як синтез аммиака. Разработаны алгоритмы и программные средства для проведения быстрого моделирования процессов каталитического синтеза на поверхности металлов. Предложено ряд усовершенствований к уже известным алгоритмам, в частности алгоритм для моделирования при помощи метода Монте-Карло. Важным преимуществом предложенных математических моделей и алгоритмов является их высокое быстродействие, качественное и количественное согласование полученных числовых результатов с результатами экспериментальных исследований. Диссертационная работа посвящена вопросам разработки математических моделей каталитических процессов на поверхностях металлов, в частности в реакциях окисления угарного газа и синтеза аммиака. Проанализированы существующие математические модели каталитических процессов на поверхности металла и отмечена их актуальность в современных нанотехнологических процессах. Предложены на основе теоретического описания реакционно-диффузионных явлений математические модели для численного моделирования процессов, которые протекают на поверхности катализатора в ходе соответствующих реакций, а также их соответствующие упрощения. Показана связь теоретически обоснованных моделей с известными феноменологическими та полуфеноменологическими моделями окисления угарного газа, в частности предложен критерий оптимальности процесса. На основе разработанных моделей показан эффект поэтапного формирования промежуточных продуктов, имеющих место в многошаговых каталитических процессах, таких як синтез аммиака. Разработаны алгоритмы и программные средства для проведения быстрого моделирования процессов каталитического синтеза на поверхности металлов. Предложено ряд усовершенствований к уже известным алгоритмам, в частности алгоритм для моделирования при помощи метода Монте-Карло. Важным преимуществом предложенных математических моделей и алгоритмов является их высокое быстродействие, качественное и количественное согласование полученных числовых результатов с результатами экспериментальных исследований.