Theoretical Studies of DeNOX SCR over Cu-, Fe- and Mn-FAU Catalysts

Abstract

Проведено неемпіричні розрахунки на основі теорії функціональної щільності. Використана кластерна модель фожаситної цеолітової структури (Al2Si22O66H36) з частинками металу, адсорбованими на алюмінієвих центрах. Процеси індивідуальної та ко-адсорбції NO і NH3 вивчені на наночастинках металів, пов'язаних у цеолітові кластери. Для визначення можливих шляхів реакції deNOx проаналізовано конфігурації, електронну структуру (заряди, порядки зв'язку) та частоти вібрацій. У відповідності до попередніх досліджень комплексів заліза розглянуті димери M2O (M = Cu, Mn або Fe).Ab initio calculations based on the density functional theory were used. A cluster model of the faujasite zeolite structure (Al2Si22O66H36) with metal particles adsorbed above the aluminium centres was used. The NO and NH3 adsorption processes, individual and coadsorption, have been studied over metal nanoparticles bound into zeolite clusters. Several configurations, electronic structure (charges, bond orders) and vibration frequencies have been analyzed to determine feasible pathways for the deNOx reaction. The M2O dimers (M = Cu, Mn or Fe) were considered in relation to the previous studies of iron complexes.